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Une approche thermodynamique de la synthèse sélective des nanotubes de carbone

Les nanotubes de carbone sont des cylindres creux qui peuvent croître jusqu’à quelques centimètres de long par incorporation de carbone à leur interface avec un catalyseur. Les exceptionnelles propriétés semi-conductrices ou métalliques des tubes monoparoi dépendent de la façon dont ils sont enroulés autour de leur axe, leur chiralité. Celle-ci est déterminée au cours de leur croissance qui procède en général par dépôt chimique en phase vapeur. Une synthèse sélective permettrait de fabriquer à l’échelle industrielle différents dispositifs tirant parti de ces caractéristiques, tels que des capteurs, des transistors capables de dépasser les limites du silicium, ou des câbles électriques légers et performants. Elle se heurte encore à une compréhension limitée des mécanismes de croissance.

A contre-pied de l’approche classique focalisée sur la cinétique, nous développons un modèle thermodynamique de la croissance qui permet de relier l’énergie de l’interface tube-catalyseur et la température de synthèse avec la distribution de chiralités des tubes qui en résultent. En plus d’un terme d’énergie élastique qui pénalise les tubes de trop petit diamètre, et du terme d’énergie d’interface qui croît avec le diamètre, l’entropie de configuration de la lèvre du tube joue un rôle majeur pour stabiliser à température finie les différents types de tubes. En son absence, seuls des tubes dits « zig-zag » ou « armchair » seraient stables.

Expérimentalement, la recherche d’un système catalytique permettant une synthèse sélective des nanotubes s’oriente vers l’utilisation de nanoparticules d’alliages, éventuellement solides, mais procède souvent par essai et erreur. Notre approche permet d’expliquer les distributions chirales fréquemment observées et leur évolution en température. En prenant en compte de la nature chimique du catalyseur par le biais des énergies interfaciales, le modèle proposé permet d’établir des cartes structurales et des diagrammes de phase, qui serviront à guider un choix rationnel de catalyseurs et de paramètres de croissance vers une meilleure sélectivité.

Entropy-driven stability of chiral single-walled carbon nanotubes Y. Magnin, H. Amara, F. Ducastelle, A. Loiseau, C. Bichara Science, 2018, 362, 212-215

Contact : Christophe Bichara, Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINaM), bichara@cinam.univ-mrs.fr

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