Induction du magnétisme orbital dans les nanoparticules métalliques par la lumière polarisée circulairement : une étude TDDFT en temps réel

Le transfert du moment angulaire d’un champ laser, dont l’hélicité est contrôlée, vers un système électronique non magnétique peut entraîner la création d’une magnétisation. Le mécanisme derrière ce phénomène est étudié par différentes approches théoriques dans les nanoparticules métalliques. Très récemment, le magnétisme induit par la lumière dans les nanoparticules d’or plasmoniques a également été signalé [Cheng et al., Nat. Photonics 2020, 14, 365-368], ouvrant des possibilités pour étudier le contrôle optique ultrarapide des propriétés magnétiques dans les géométries à l’échelle sub-longueur d’onde. Cependant, la compréhension de la dynamique à l’aide d’une méthode quantique formée sur l’orbitale dans le cadre de la théorie à plusieurs corps n’a jamais été explorée. À cette fin, nous avons utilisé la formulation en temps réel de la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (TDDFT) pour étudier le magnétisme orbital induit dans des nanoparticules métalliques (agrégats) excitées par une lumière polarisée circulairement. Le champ laser polarisé donne lieu à un moment angulaire et, par conséquent, à un moment magnétique, qui est maximal à la fréquence plasmon de la surface, révélant qu’il s’agit d’un effet plasmonique résonnant. La principale contribution au moment magnétique provient des courants de surface générés par le champ plasmonique, bien que certaines contributions venant de l’intérieur de la nanoparticule dues à la nature quantique du système (oscillations de Friedel) persistent encore. Une comparaison des résultats obtenus avec le modèle théorique classique connu confirme que la génération du magnétisme induit par le laser est due à l’effet Faraday inverse plasmonique. Enfin, nos simulations de la génération du moment magnétique orbital dans les agrégats d’or ont produit des résultats dont l’ordre de grandeur est le même que l’étude expérimentale récemment publiée (mentionné ci-dessus).

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Figure : Représentation schématique de la simulation TDDFT en temps réel où une impulsion laser polarisée circulairement (en vert) donne lieu à un moment magnétique (en rouge) dans un agrégat métallique dont la densité induite (à un moment après la fin du laser) est représentée par une iso-surface.

Rajarshi Sinha-Roy, Jérôme Hurst, Giovanni Manfredi, et Paul-Antoine Hervieux

Ce travail a été réalisé par Rajarshi Sinha-Roy lors de ses activités de recherche postdoctorale dans le groupe TSN du Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINaM). Ce travail est réalisé en collaboration avec Jérôme Hurst au CEA, Grenoble, et Giovanni Manfredi, et Paul-Antoine Hervieux à l’Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg.

ACS Photonics 2020, 7, 2429−2439

DOI: https://dx.doi.org/10.1021/acsphotonics.0c00462

L’article a été sélectionné pour faire la couverture du dernière numéro de l’ACS Photonics (Vol. 7, Iss. 9).