Structure et Dynamique des Surfaces

Leader: Frédéric Leroy

Introduction

Notre équipe étudie principalement les mécanismes à la surface de matériaux cristallins avec un intérêt particulier pour les caractérisations en temps réel et in situ.  Nous nous intéressons également à la modélisation des phénomènes observés et influençant les propriétés structurelles et électroniques.

Notre recherche s’appuie principalement sur un ensemble expérimental UHV couplant la microscopie à électrons lents (Low-Energy Electron Microscopy / Photo-Emission Electron Microscopy LEEM/PEEM) et microscopies à sondes locales (Scanning Tunneling Microscopy / Atomic Force Microscopy-STM/AFM).

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News

03.2024

Nous recherchons des candidats pour deux sujets de thèse financés. N’hésitez pas à nous contacter !

Dynamique des surfaces

A l’aide de la microscopie LEEM, nous étudions différents phénomènes de surface en temps réel et in operando tels que les reconstructions de surface, la croissance épitaxiale, la dynamique des marches atomiques, la décomposition de films minces d’oxyde de silicium, le mouvement spontané de nanoparticules, la préparation de surfaces d’intérêt pour la microélectronique …

Depuis quelques années, nous étudions en détails le mouvement spontané d’îlots solides ou de gouttes liquides induit par la réactivité interfaciale et/ou l’éléctromigration. Nos sytèmes de choix pour ces études sont Si/SiO2, Au/Si et Au/Ge.

 

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AuSi eutectic droplet climbing steps on a Si(111) surface. Surf. Sci. 632 (2015) 1
Controle de la ligne triple


La description de la ligne triple à l’interface substrat-film-vide est une des questions ouverte de la statique et de la dynamique du mouillage. Une littérature abondante existe dans le cas de films liquides. Bien que les films cristallins sont les briques élémentaires de nombreuses applications technologiques, la description de la ligne triple reste partielle dans le cas des solides notamment dans les situation hors-équilibre (démouillage, …) .

Notre approche de la statique et de la dynamique de la ligne triple à l’interface solide-solide-vide repose sur trois questions fondamentales : (i) Comment des conditions de non-équilibre modifient l’équation usuelle de Young ? (ii) Quelle est l’influence d’une réactivité chimique à la ligne triple ? (iii) Quel est le rôle de l’hétérogénéité du substrat sur le comportement de la ligne triple ?
Pour cela, nous combinons microscopies LEEM/PEEM et STM/AFM pour suivre en temps réel plusieurs phénomènes liés à la ligne triple : le démouillage à l’état solide (films ultra-fins de SOI et GeOI), la décomposition de films (SiO2), le mouvement spontané de gouttelettes ou d’îlots 3D (Au/Si, Au/Ge,Si/SiO2…), la croissance d’îlots.
Des modèles théoriques ainsi que des simulations numériques (Monte Carlo Cinétique, Modèles continus) sont développés en collaboration avec O. Pierre-Louis de l’Institut Lumière-Matière (Lyon).

L’objectif ultime est de proposer de nouvelles stratégies pour contrôler la morphologie et la stabilité de nanostructures. .

Financement : Projet ANR – LOTUS
Collaborations:
  • O. Pierre-Louis (ILM, Lyon)
  • C. Barbé & Ł. Borowik (CEA/LETI, Grenoble)
  • Y. Saito (Keio Univ., Japon)
  • C. V. Thompson (MIT, Cambridge, USA)

 

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Ligne triple solide-solide-vide (ligne rouge) en recul dans le cas du démouillage à l’état solide. Surf. Sci. Rep. 71 (2016) 391
Microscopie LEEM et développements instrumentaux


La demande croissante pour des techniques de caractérisations avancées dans le domaine des nanomatériaux requière le développement de nouvelles techniques de microscopies. Dans ce contexte, nous cherchons à développer un instrument combinant l’holographie électronique utilisant des électrons de faible énergie (qqs. eV) en réflexion.  La microscopie à électrons lents LEEM repose sur l’optique ondulatoire. Néanmoins, comme pour toute technique d’optique électronique conventionnelle, l’information sur la phase de l’onde électronique est perdue lors de l’acquisition. Depuis les travaux originaux de Aharonov et Bohm et les avancées importantes de l’holographie dans le domaine de la microscopie électronique en transmission, les objets dits de pure phase tels que les champs de fuite magnétique ou champs électriques ainsi que les champs de contraintes sont désormais accessibles.

Nous souhaitons tirer partie de la géométrie en réflexion et de la faible énergie des électrons en microscopie LEEM pour mesurer la phase des ondes réfléchies et diffractées en implémentant dans le parcours optique un biprisme électrostatique et ainsi permettre d’accéder à un nouveau mode d’imagerie en microscopie LEEM par holographie électronique. Pour démontrer le potentiel de cette technique, nous nous intéresserons aux propriétés de surface de nanomatériaux : transferts de charges à l’interface entre semiconducteurs et matériaux isolants, ferromagnétisme, et contraintes de surface induites par des défauts structuraux tels que les dislocations.

Financement : projet ANR HoloLEEM
Collaborations:

F. Houdelier (CEMES, Toulouse)

 

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Biprisme électrostatique et holographie.
Tiré de Adv. in Phys. 41 (1992) 59
Matériaux 2D


Le graphène, matériau composé d’une unique couche atomique de carbone, et les matériaux 2D présentant par analogie une structure atomique en nid d’abeille sont intensément étudiés pour leur fort potentiel applicatif dans les technologies de l’information.

Malgré les efforts importants mis dans l’étude des propriétés optiques et électroniques de ces matériaux, de nombreuses questions persistent quant aux mécanismes de croissance à l’échelle atomique et sur les couplages entre la structure atomique et les propriétés mesurées.

Divers matériaux (graphene, MoS2, …) sont actuellement développés (MBE, CVD) et étudiés au sein du groupe ainsi qu’en collaboration.

Collaborations:
  • A. Michon & M. Portail (CHREA, Valbonne)
  • J. Coraux (Institut Néel, Grenoble)
  • Y. Fagot-Revurat, B. Kierren (Institut Jean Lamour, Nancy)
  • D. Voiry (IEM, Montpellier)
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A. Geim et K. Novoselov : Lauréats du Prix Nobel de Physique 2010 “for groundbreaking experiments regarding the two-dimensional material graphene”
Elasticité


L’objectif est de décrire les propriétés élastiques des surfaces d’un point de vue théorique (concepts de contraintes/déformations de surface, constantes élastiques de surface, …) et expérimental (mesures de déformations élastiques induites par les marches atomiques en surface par diffraction des rayons X en incidence rasante). Les effets sur d’autres phénomènes de surface sont également étudiés (croissance épitaxiale, nanoélasticité, instabilités de surfaces, …).

Collaborations:
  • G. Prévot (INSP, Paris)
  • B. Ranguelov, M. Michailov (IPC, BAS, Bulgary)
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Représentation en coupe transverse du champ de déplacement atomique induit par une double marche atomique sur une surface vicinale de Si(001). Phys. Rev. B 93 (2016) 045416

 

Publications

2024

Polarization structure of nanostrip domain intersections in GeTe films

Boris Croes, Fabien Cheynis, Salia Cherifi Cherifi-Hertel, Kokou Dodzi Dorkenoo, Pierre Müller, Stefano Curiotto, Frédéric Leroy

Physical Review B 109:024103 (2024)10.1103/PhysRevB.109.024103

Rim nucleation and step-train orientation effects in SOI(111) dewetting

Stefano Curiotto, Pierre Müller, Fabien Cheynis, Igor Ozerov, Frédéric Leroy

Surfaces and Interfaces 45:103912 (2024)10.1016/j.surfin.2024.103912

2023

Tungsten evolution under helium irradiation: Shape of bubbles by TEM and in-situ GISAXS analysis

L. Corso, S. Curiotto, E. Bernard, Martiane Cabie, C. Martin, Lucio Martinelli, Fabien Cheynis, Pierre Müller, Frédéric Leroy

Nuclear Materials and Energy 37:101533 (2023)10.1016/j.nme.2023.101533

Early-stage growth of GeTe on Si(111)-Sb

Boris Croes, Fabien Cheynis, Yannick Fagot-Revurat, Pierre Müller, Stefano Curiotto, Frédéric Leroy

Physical Review Materials 7:014409 (2023)10.1103/PhysRevMaterials.7.014409

Atomistic Description of Interdroplet Ice-Bridge Formation during Condensation Frosting

Stefano Curiotto, David Paulovics, Christophe Raufaste, Franck Celestini, Thomas Frisch, Frédéric Leroy, Fabien Cheynis, Pierre Müller

Langmuir 39:579 (2023)10.1021/acs.langmuir.2c02860

Size-dependent diffusion of 3D nanovoids in a bcc solid

Stefano Curiotto, Pierre Müller, Fabien Cheynis, Loic Corso, Elodie Bernard, Frédéric Leroy

Applied Physics Letters 123:241603 (2023)10.1063/5.0175752

2022

Polar surface of ferroelectric nanodomains in GeTe thin films

B. Croes, F. Cheynis, P. Müller, S. Curiotto, F. Leroy

Physical Review Materials 6:064407 (2022)10.1103/PhysRevMaterials.6.064407

Automatic Ferroelectric Domain Pattern Recognition Based on the Analysis of Localized Nonlinear Optical Responses Assisted by Machine Learning

Boris Croes, Iaroslav Gaponenko, Cédric Voulot, Olivier Grégut, Kokou D Dorkenoo, Fabien Cheynis, Stefano Curiotto, Pierre Müller, Frédéric Leroy, Kumara Cordero‐edwards, Patrycja Paruch, Salia Cherifi Cherifi-Hertel

Advanced Physics Research 2200037 (2022)10.1002/apxr.202200037

Reflections on the effect of an external flux in surface physics

Stefano Curiotto, F. Leroy, F. Cheynis, P. Müller

Surface Science : A Journal Devoted to the Physics and Chemistry of Interfaces 725:122158 (2022)10.1016/j.susc.2022.122158

2021

Mechanism of droplet motion and in-plane nanowire formation with and without electromigration

Stefano Curiotto, Pierre Müller, Fabien Cheynis, Frédéric Leroy

Applied Surface Science 579:152015 (2021)10.1016/j.apsusc.2021.152015

2020

2D Manipulation of Nanoobjects by Perpendicular Electric Fields: Implications for Nanofabrication

Stefano Curiotto, F. Cheynis, Pierre Müller, Frédéric Leroy

ACS Applied Nano Materials 3:1118-1122 (2020)10.1021/acsanm.9b02517

Magnetic anisotropy of one-dimensional Co nanostructures

Michel Daher Mansour, Romain Parret, F. Cheynis, Matthieu Petit, Fadi Choueikani, Lisa Michez, Laurence Masson

Physical Review B 102:155403 (2020)10.1103/PhysRevB.102.155403

Dynamics of Au-Ge liquid droplets on Ge(1 1 1) terraces: Nucleation, growth and dynamic coalescence

Ali El-Barraj, Stefano Curiotto, Fabien Cheynis, Pierre Müller, Frédéric Leroy

Applied Surface Science 509:144667 (2020)10.1016/j.apsusc.2019.144667

Dynamics of Gold Droplet Formation on SiO 2 /Si(111) Surface

Hadi Hijazi, Frédéric Leroy, Guillaume Monier, Gabin Grégoire, Evelyne Gil, Agnès Trassoudaine, Vladimir G Dubrovskii, Dominique Castelluci, Nebile Isik Goktas, Ray Lapierre, Yamina André, Christine Robert-Goumet

Journal of Physical Chemistry C 124:11946-11951 (2020)10.1021/acs.jpcc.0c02378

Electric forces on a confined advacancy island

Frédéric Leroy, Ali El-Barraj, Fabien Cheynis, Pierre Müller, Stefano Curiotto

Physical Review B 102 (2020)10.1103/PhysRevB.102.235412

Kinetics and coupled dynamics of dewetting and chemical reaction in Si/SiO2/Si system

Frédéric Leroy, D Landru, Fabien Cheynis, O Kononchuk, Pierre Müller, Stefano Curiotto

Journal of Materials Science (2020)10.1007/s10853-020-05161-w

Nanomateriaux Structure, morphologie et stabilite

Pierre Müller

Techniques de l’Ingénieur. Techniques d'Analyse NM3010 (2020)

Propriétés des nano-objets: Longueurs critiques, effets de taille et de forme

Pierre Müller

Techniques de l’Ingénieur. Techniques d'Analyse (2020)

2019

2D nanostructure motion on anisotropic surfaces controlled by electromigration

Stefano Curiotto, Pierre Müller, Ali El-Barraj, Fabien Cheynis, Olivier Pierre-Louis, Frédéric Leroy

Applied Surface Science 469:463-470 (2019)10.1016/j.apsusc.2018.11.049

Shape changes of two-dimensional atomic islands and vacancy clusters diffusing on epitaxial (1 1 1) interfaces under the impact of an external force

Stefano Curiotto, Frédéric Leroy, Pierre Muller, Fabien Cheynis, Michail Michailov, Ali El-Barraj, Bogdan Ranguelov

Journal of Crystal Growth 520:42-45 (2019)10.1016/j.jcrysgro.2019.05.016

Atomic Transport in Au-Ge Droplets: Brownian and Electromigration Dynamics

Frédéric Leroy, Ali El-Barraj, Pierre Müller, Fabien Cheynis, Stefano Curiotto

Physical Review Letters (2019)

2017

Spatial inhomogeneity and temporal dynamics of a 2D electron gas in interaction with a 2D adatom gas

Fabien Cheynis, Stefano Curiotto, Frédéric Leroy, Pierre Müller

Scientific Reports 7:10642 (2017)10.1038/s41598-017-10300-6

Surface-dependent scenarios for dissolution-driven motion of growing droplets

Stefano Curiotto, Frédéric Leroy, Fabien Cheynis, Pierre Müller

Scientific Reports 7:902 (2017)10.1038/s41598-017-00886-2

Improvement of etching and cleaning methods for integration of raised source and drain in FD-SOI technologies

M. Labrot, F. Cheynis, D. Barge, P. Maury, M. Juhel, S. Lagrasta, Pierre Müller

Microelectronic Engineering 180:56-64 (2017)10.1016/j.mee.2017.04.009

Step density waves on growing vicinal crystal surfaces – Theory and experiment

Bogdan Ranguelov, Pierre Müller, Jean-Jacques Metois, Stoyan Stoyanov

Journal of Crystal Growth 457:184-187 (2017)10.1016/j.jcrysgro.2016.06.041

Dewetting of patterned solid films: Towards a predictive modelling approach

M. Trautmann, F. Cheynis, F. Leroy, S. Curiotto, O. Pierre-Louis, Pierre Müller

Applied Physics Letters 110:263105 (2017)10.1063/1.4990005

Interplay between deoxidation and dewetting for ultrathin SOI films

M. Trautmann, F. Cheynis, F. Leroy, S. Curiotto, Pierre Müller

Applied Physics Letters 110:161601 (2017)10.1063/1.4980132

2016

Low thermal budget for Si and SiGe surface preparation for FD-SOI technology

M. Labrot, F. Cheynis, D. Barge, Pierre Müller, M. Juhel

Applied Surface Science 371:436-446 (2016)10.1016/j.apsusc.2016.02.228

Elastic cost of silicon step rebonding

F. Leroy, Yves Garreau, F. Cheynis, B. Croset, A. Coati, Pierre Müller, Geoffroy Prévot

Physical Review B: Condensed Matter and Materials Physics (1998-2015) 93:045416 (2016)10.1103/PhysRevB.93.045416

Financement

Logo ANR

  • 2023-2027 : Projet HEBUTERNE (ANR-23-CE08 - PRC)
    Helium Bubble formation in Tungsten: from Nanoscience understanding to macroscale impact
    (Coordinateur : E. Bernard, CEA/IRFM)

  • 2022-2026 : Projet FETh ( ANR-22-CE08 - PRC)
    Ferroelectric control of nanoscale Electric and Thermal conduction in GeTe
    (Coordinateur: F. Leroy)

  • 2022-2026 : Projet Thermotweez (ANR-22-CE09 - PRME)
    Déplacement de nanostructures de surface contrôlé par thermomigration
    (Coordinateur: S. Curiotto)

  • Projet ANR 2DTransformers (ANR-14-OHRI-0004)

  • Projet ANR HoloLEEM (ANR-15-CE09-0012)

  • Projet ANR LOTUS (ANR-13-BS04-0004-02)

Logo A*MIDEX

  • 2024-2028 : Projet HIBERNIA
    Helium bubbles in plasma-facing material of fusion reactors: a nanoscience
    approach
    (Coordinateur: F. Leroy)

  • 2023-2027 : Projet FRICTION
    Ferroelectric Rashba semiconductors for spin orbitronics
    (Coordinateur: F. Cheynis)

  • 2023-2027 : Projet INDIGENA
    Interfacial Design of Optical High-Harmonic Generation
    (Coordinateur: C. Attaccalite, CINaM)

Collaborations

Collaborations Aix-Marseille Univ.

  • O. M. Texier & O. Thomas (IM2NP, Marseille)
  • C. Martin (PIIM, Marseille)

 

Collaborations nationales

    • O. Pierre-Louis (ILM, Lyon)
    • E. Bernard (CEA/IRFM, Saint Paul-lez-Durance)
    • S. Cherifi-Hertel (IPCMS, Strasbourg)
    • Y. Fagot-Revurat, B. Kierren & D. Malterre (Institut Jean Lamour, Nancy)
    • A. Michon, M. Al Khalfioui  & M. Portail (CRHEA, Valbonne)
    • J.-P. Attané & L. Vila (CEA/SPINTEC, Grenoble)
    • J. Coraux (Institut Néel, Grenoble)
    • L. Martinelli & G. Renaud (ESRF, beamline BM32, Grenoble)

 

Collaborations internationales

  • B. Ranguelov & M. Michailov (IPC, BAS, Bulgary)
  • Y. Saito (Keio Univ., Japan)
  • C. V. Thompson (MIT, Cambridge, USA)

Brevets

Ł. Borowik, J.-C. Barbé, E. Bussmann, F. Cheynis, F. Leroy, D. Mariolle and P. Müller. Publication Number: US2012282758.

Ł. Borowik, J.-C. Barbé, E. Bussmann, F. Cheynis, F. Leroy, D. Mariolle and P. Müller. Publication Number: US2012282759.

Techniques experimentales

Ensemble UHV  au CINaM

Nous utilisons au quotidien un ensemble expérimental UHV dédié à la physique des surfaces incluant un microscope LEEM/PEEM [1,2], un microscope STM/AFM [3,4] et une chambre de préparation de surfaces. Une vue d'ensemble des équipements est visible ci-dessous. La technique de microscopie LEEM nous permet de visualiser et de filmer des surfaces cristallines (temps d'acquisition typique 0.1-1s) dans un environnement UHV (qqs 10-10 Torr soit env. 10-13 bar) ou en présence d'une pression partielle (qqs 10-7 Torr : H2, N2, O2, ...) à hautes températures (≈1300K) ou en dessous de la température ambiante (≈150K).

Cette technique est donc particulièrement adaptée pour les caractérisations in-situ et temps réel de surfaces et de films minces cristallins à l'échelle mésoscopique (champ de vue : qqs 1µm à qqs 10µm avec une résolution latérale typique de 5nm et une résolution verticale atomique).
En mode diffraction, cet équipement permet l'acquisition de clichés LEED (Low-Energy Electron Diffraction ) et ainsi de déterminer la structure atomique de la surface imagée. Comme en microscopie électronique en transmission (MET), la microscopie LEEM permet l'imagerie en champ clair et en champ sombre de la surface à caractériser. Il est ainsi possible de distinguer à l'échelle de la surface des régions présentant différents arrangements atomiques.

Une description complète de l'ensemble instrumental peut être trouvée dans le référence suivante : Rev. Sci. Instr. 85 (2014) 043705

Structure Surface et Dynamique 9

Des exemples d'images LEEM obtenues avec notre microscope sont disponibles ci-dessous.
Gauche : Surface de Si(001) à 1000°C en champ sombre. Le contraste blanc-noir résulte de la différence de structure cristallographique entre les terrasses atomiques adjacentes dans le cas du Si(001) (champ de vue : 15µm). Un film illustrant la sublimation de la surface de silicium à hautes températures est également disponible ici.
Droite : Surface de Mo(110) à 1070°C en champ clair. Le contraste permettant de visualiser les marches atomiques (lignes noires) est dû à la différence de phase entre les ondes électroniques diffusées par deux terrasses séparant une marche. Le cercle noir indique une dislocation vis émergeant à la surface du cristal et la flèche noire indique une marche atomique circulaire au sommet d'une pyramide à base circulaire (champ de vue : 7.5µm).

Structure Surface et Dynamique 18

Nanofabrication et plateforme PLANETE (CINaM)

La recherche en nanosciences repose fréquemment sur l'utilisation d'échantillons structurés artificiellement à l'échelle nanométrique. Pour cela, nous sommes des utilisateurs réguliers de la plateforme de nanofabrication PLANETE du CINaM. Plus précisément, nos projets scientifiques requièrent l'utilisation de procédés technologiques en salle blanche tels que :

  • Nettoyage chimique
  • Lithographie optique et/ou électronique
  • Gravures plasma

Techniques de caractérisation et rayonnement synchrotron

Pour une compréhension détaillée des relations entre structure atomique, dynamique de surface et propriétés électroniques, des caractérisations complémentaires à celles disponibles dans notre ensemble expérimental sont généralement nécessaires. Les techniques de caractérisation de surface reposant sur le rayonnement synchrotron offre la possibilité de combiner des approches basées sur l'espace réel et sur l'espace réciproque. Voici une liste réduite (et non-exhaustive !) des techniques auxquelles nous avons régulièrement recours :

  • Diffraction des rayons X en incidence rasante (GIXD) & Diffusion de rayons X aux petits angles en incidence rasante (GISAXS) @BM32 (ESRF)
  • Spectroscopie électronique de photoémission résolue en angle (ARPES) @CASSIOPEE (SOLEIL)
  • Spectromicroscopie XPEEM @HERMES (SOLEIL), @Nanospectroscopy (ELETTRA)

Films LEEM

Electromigration of Au on Ge(111)

2D Au islands (dark grey) detach from step edges and migrate in the direction opposite to the current. Temperature: 500°C. Field of view: 6.5x4.5µm2. Time: 4min. (unpublished results).

 

Electromigration on Si(111)

Electromigration of two single-atom deep holes (dark grey) on a Si(111)-7x7 terrace (light grey). They migrate in the direction opposite to the electric current (that is reversed twice). The holes are in a metastable Si(111)-(1x1) surface reconstruction. Field of view: 28x12µm2. Temperature ≤830°C. Time: 35min (unpublished results).

 

Electromigration on Si(100)

Single-atom deep holes (black ellipses) move under the effect of an electric current. The current direction is from left to right. The sample temperature is at 1170K, the window width is 18µm and the real-time experiment duration is 9 minutes. Appl. Surf. Sci., 469, 463 (2019).

 

2D elec. gas induced by a Ag deposition

At ε=24 eV, the image shows the Ag adatom concentration variations. At ε=1.8 eV, the LEEM image illustrates qualitatively the surface work function time evolution (i.e. the 2DEG doping). Sci. Rep. 7 (2017) 10642.

 

Dewetting of a Si(100) film on a SiO2 substrate

The black-white regions at the top of the imaged area are Si(100) terraces with 2x1 or 1x2 surface reconstruction. The dewetting front advances and when O2 is introduced in the chamber it stops. The Si terraces alternatively blink between white and black during O2 exposure because Si is consumed according to the reaction Si+1/2O2=SiO(gas). The sample temperature is 1100K.

 

Au-Si droplets moving on Si(111)

The droplets climb up and locally dissolve the Si steps (field-of-view: 10µm).

 

Surface phase transformation on Si(111)

White and dark regions are 7x7 and 1x1 surface phases respectively. Below 830ºC the 7x7 phase is stable with a small amount of residual, metastable 1x1. Upon heating the sample above 830ºC, the 7x7 phase reduces and disappears while the 1x1 domains widen. Decreasing the temperature below 830ºC, the 7x7 domains nucleate and grow. The process is reversible. The window width is 7µm.