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Spintronique et Epitaxie

Responsable : L Michez

Présentation

L'équipe "Spintronique et Epitaxie"

Nos activités de recherche sont centrées sur l’élaboration de matériaux en couches minces et de nanostructures à base de métaux, de silicium et de germanium, ces deux derniers élèments étant les matériaux semi-conducteurs les plus utilisés dans l’électronique.

Notre objectif est l’étude des propriétés physiques originales que possèdent de tels objets et leur intégration dans les dispositifs de l’électronique actuelle. Nous nous intéressons plus particulièrement aux matériaux et aux hétérostructures pour l’électronique de spin -la spintronique-, une branche de l’électronique exploitant les phénomènes liés au spin de l’électron.

Des effets originaux liés au transport électronique dépendant en spin peuvent émerger de  :

  • la réduction à l’échelle nanométrique des matériaux,
  • l’association de matériaux dans une hétérostructure.

Les interfaces jouent souvent un rôle clé dans ces structures. Ainsi, notre activité est principalement orientée vers l’étude de l’hétéroépitaxie, les caractérisations structurales et chimiques des nanostructures et des interfaces présentes et l’étude des propriétés physiques en particulier électriques et magnétiques. Notre fil conducteur est de mettre en évidence les interactions entre structure et propriétés physiques.

L’élaboration et la croissance des matériaux sont principalement effectuées par épitaxie par jets moléculaires (MBE), technique dans laquelle les aspects cinétiques et thermodynamiques, les modes de croissance épitaxiale, les états des contraintes dans les films doivent être considérés. Les techniques de caractérisation principalement utilisées sont le RHEED (suivi in situ des dépôts sous vide), l’XRD, TEM, AFM, SQUID, VSM, etc.

Nous disposons d'un système MBE composés de 5 chambres sous ultra-vide (UHV) connectées entre elles via un tube de transfert sous UHV type "mécatrans" de 4 mètres de long.

(clic to enlarge) Système de croissance MBE : trois chambres d'élaboration connectées entre elles et avec un sas d'introduction et une chambre de préparation via un tube de transfert sous ultra-vide "mecatrans"

Les thématiques associées sont :

Mn5Ge3

Le développement de matériaux appropriés pour l’injection polarisée en spin dans les semi-conducteurs du groupe IV constitue une étape clé vers la pleine intégration des dispositifs spintroniques dans la technologie des semi-conducteurs. Cette approche se présente comme l’alternative la plus prometteuse aux semiconducteurs magnétiques dilués (DMS) à base de Si ou Ge dont les températures de Curie (TC) restent très inférieures à 300K.

Nous avons montré que l’alliage intermétallique ferromagnétique (FM) Mn5Ge3 peut être synthétisé en épitaxie directement sur Ge(111) avec une faible densité de dislocations (<104.cm-2, cf. figure 1). L’efficacité de l’injection d’un courant polarisé en spin par effet tunnel à travers la barrière de Schottky formée à l’interface entre un métal ferromagnétique et un semiconducteur repose sur une très grande qualité cristalline de l’hétérostructure et une interface abrupte. Nous avons donc développé différentes techniques de croissance (diffusives et non-diffusives) pour synthétiser par épitaxie par jets moléculaires (MBE) l’hétérostructure Mn5Ge3/Ge. L’étude des propriétés structurales par RHEED, DRX, TEM et AFM révèle une excellente qualité cristalline et une interface abrupte à l’échelle atomique, rendant ce système propice à l’injection électrique.

La température de Curie limitée du Mn5Ge3 (296 K) est un frein à son utilisation dans des dispositifs. Nous avons montré que l’incorporation d’une faible quantité de C permet de maintenir l’ordre ferromagnétique jusqu’à 430 K. Les résultats de nos études expérimentales montrent pour la première fois que les atomes de C se situent dans les sites octaédriques de la maille de Mn5Ge3 comme le montre la figure 2.

Par des caractérisations magnétiques complémentaires (SQUID, VSM, FMR, RMN, MFM…) et des études de micromagnétisme par OOMMF, nous avons montré que ce matériau présente une anisotropie uniaxiale modérée conduisant à la présence d’une épaisseur critique au-dessus de laquelle le film se structure en domaines magnétiques en ruban avec une aimantation hors-du-plan (figure 3).

Nous avons déterminé la hauteur et la largeur de la barrière de Schottky et montré que ces valeurs peuvent être modulées par δ-dopage du Ge près de l’interface Mn5Ge3/Ge. Fort de ces résultats, nous travaillons avec l’AIST (Tsukuba, Japon) afin de réaliser une injection polarisée en spin dans Ge dans des structures latérales et des vannes de spin verticales.

Matériaux 2D 5
Fig. 1 : Film mince de Mn5Ge3 en épitaxie sur un substrat de Ge(111) / Mn5Ge3 thin film grown epitaxially on Ge(111) substrate.
stem

Fig.2 : (a) Image STEM en vue planaire d’une couche de Mn5Ge3 dopés en C. Encadré : Cellule unitaire de la maille hexagonale de Mn5Ge3 vue selon l’axe c. L'atome C est placé dans le site octaédrique formé par les atomes de manganèse de type II.
(b), (c) et (d) Cartographies élémentaires obtenues par EELS indiquant la positions des atomes de Mn, Ge et C.
MFM

Fig. 3 : Image MFM à la surface d’un film mince de 50 nm de Mn5Ge3C0.5 révélant la structure en domaines magnétiques.

Mn5Si3

Les matériaux antiferromagnétiques (AF) sont magnétiques à l'échelle atomique et non magnétiques à l'échelle macroscopique. Il en résulte une robustesse aux champs magnétiques parasites et une absence de champs de fuite qui, en addition à une dynamique rapide (dans les THz), les rend uniques pour résoudre d'importants problèmes dans le domaine des TIC d'aujourd'hui (stockage d’information, cybersécurité, vitesse d’opérations des dispositifs… ).

Parmi eux, le composé Mn5Si3 est particulièrement intéressant car présentant une transition de phase métamagnétique entre deux structures de spins ordonnées chirale en dessous de 65K et colinéaire au-dessus (figure 4). Fait remarquable, son équivalent isostructural Mn5Si3Cx est ferromagnétique. Le composé Mn5Si3 se présente donc comme une structure modèle pour identifier et exploiter de nouveaux mécanismes de transport dans les matériaux antiferromagnétiques (AF) complexes.

MFM

Fig. 4 : Mn5Si3 est un matériau présentant deux phases anti-ferromagnétiques, non-colinéaire et colinéaire.

DMS et boites quantiques

Les semi-conducteurs dilués (DMS) obtenus par incorporation d’un élément magnétique dans la matrice semi-conductrice permettraient d’allier stockage et manipulation de l’information dans les filières actuelles de la microélectronique. Nous nous intéressons plus particulièrement à la croissance et aux propriétés magnétiques de DMS à base de Ge et Mn.

Les premières étapes de croissance de Mn sur Ge(001) ont montré la présence de sites d’adsorption privilégiés pour les atomes de Mn qui réagissent avec le Ge pour former un alliage (voir figure 5) et une très forte diffusion de surface, même pour des températures aussi faibles que 80°C. Ces résultats corroborent les nombreuses études faisant état de la difficulté d'obtenir des films minces de DMS Ge(1-x)Mnx en codéposant Mn et Ge sur le Ge(001). Les températures de Curie (TC) restent limitées par la faible solubilité de Mn dans Ge (TC <150K pour une concentration maximale de 2-3% de Mn dans les films minces).

first_stage_Mn-Ge_growth

Fig. 5 : première étape de croissance de Mn sur Ge(001) : des ilôts se forment entre les rangées de dimères du Ge en consommant du Ge des rangées adjacentes.

Interfaces hybrides organique/inorganique

Les interfaces hybrides organiques/inorganiques pourraient ouvrir la voie à de nouveaux dispositifs électroniques multifonctionnels conçus chimiquement, en particulier dans le domaine de la spintronique où, par exemple, la polarisation interfaciale du spin peut être ajustée par des interactions chimiques et des modifications de surface. Dans ce travail pionnier, nous avons étudié la formation de monocouches auto-assemblées sur la surface de Mn5Ge3.

Les premières étapes ont ainsi montré la faisabilité de la fonctionalisation de la surface de Mn5Ge3 par des molécules d'octanethiol (figure 6).

Mn5Ge3_OT

Fig. 6 : fonctionalisation de la surface de Mn5Ge3 par une SAM d'oactanethiol.

Responsable

Chercheurs

Enseignants-chercheurs

Publications

2024

Magnetic interactions in epitaxial films of Mn5(Ge1-xSix)3/Ge(111) : 55Mn NMR study

R. Kalvig, E. Jędryka, S. Kang, M. Petit, L. Michez, M. Wójcik

Journal of Magnetism and Magnetic Materials 600:172120 (2024)10.1016/j.jmmm.2024.172120

Epitaxial growth and magnetic properties of Mn5(SixGe1-x)3 thin films

Sueyeong Kang, Matthieu Petit, Vasile Heresanu, Alexandre Altié, Thomas Beaujard, Ganaël Bon, Oscar Cespedes, Brian Hickey, Lisa Michez

Thin Solid Films 797:140338 (2024)10.1016/j.tsf.2024.140338

Anisotropy of the anomalous Hall effect in thin films of the altermagnet candidate Mn5Si3

Miina Leiviskä, Javier Rial, Antonín Badura, Rafael Lopes Seeger, Ismaïla Kounta, Sebastian Beckert, Dominik Kriegner, Isabelle Joumard, Eva Schmoranzerová, Jairo Sinova, Olena Gomonay, Andy Thomas, Sebastian Goennenwein, Helena Reichlová, Libor Šmejkal, Lisa Michez, Tomáš Jungwirth, Vincent Baltz

Physical Review B 109:224430 (2024)10.1103/PhysRevB.109.224430

Realization of Fully High‐Spin State and Strong Ferromagnetism in LaCoO3 Monolayer

Junhua Liu, Liang Si, Qinghua Zhang, Xiao Wang, Jessica Freese, Grant Harris, Mei Wu, Xinxin Zhang, Ting Lin, Ronny Sutarto, Javier Herrero-Martín, Charles Guillemard, Manuel Valvidares, Lin Li, Xiaofei Gao, Yaoyao Ji, Zhixiong Deng, Yuhao Hong, Long Wei, Yulin Gan, Lingfei Wang, Guanglei Cheng, Peng Gao, Lin Gu, Jiandi Zhang, Zhiwei Hu, Liu Hao Tjeng, Robert Green, Kai Chen, Zhaoliang Liao

Advanced Functional Materials (2024)10.1002/adfm.202401859

Observation of a spontaneous anomalous Hall response in the Mn5Si3 d-wave altermagnet candidate

Helena Reichlová, Rafael Lopes Seeger, Rafael González-Hernández, Ismaila Kounta, Richard Schlitz, Dominik Kriegner, Philipp Ritzinger, Michaela Lammel, Miina Leiviskä, Anna Birk Hellenes, Kamil Olejník, Václav Petříček, Petr Doležal, Lukas Horak, Eva Schmoranzerová, Antonín Bad'Ura, Sylvain Bertaina, Andy Thomas, Vincent Baltz, Lisa Michez, Jairo Sinova, Sebastian T. B. Goennenwein, Tomáš Jungwirth, Libor Šmejkal

Nature Communications 15:4961 (2024)10.1038/s41467-024-48493-w

Altermagnetic variants in thin films of Mn5Si3

Javier Rial, Miina Leiviskä, Gregor Skobjin, Antonín Bad'Ura, Gilles Gaudin, Florian Disdier, Richard Schlitz, Ismaïla Kounta, Sebastian Beckert, Dominik Kriegner, Andy Thomas, Eva Schmoranzerová, Libor Šmejkal, Jairo Sinova, Tomáš Jungwirth, Lisa Michez, Helena Reichlová, Sebastian Goennenwein, Olena Gomonay, Vincent Baltz

Physical Review B 110:L220411 (2024)10.1103/PhysRevB.110.L220411

Growth Mechanisms of GaN/GaAs Nanostructures by Droplet Epitaxy Explained by Complementary Experiments and Simulations

Guy Tsamo, Alla Nastovjak, Nataliya Shwartz, Philip Hoggan, Christine Robert-Goumet, Alberto Pimpinelli, Matthieu Petit, Alain Ranguis, Emmanuel Gardés, Mamour Sall, Luc Bideux, Guillaume Monier

Journal of Physical Chemistry C 128:5168-5178 (2024)10.1021/acs.jpcc.3c07945

Covalency versus magnetic axiality in Nd molecular magnets: Nd-photoluminescence, strong ligand-field, and unprecedented nephelauxetic effect in fullerenes NdM2N@C80 (M = Sc, Lu, Y)

Wei Yang, Marco Rosenkranz, Georgios Velkos, Frank Ziegs, Vasilii Dubrovin, Sandra Schiemenz, Lukas Spree, Matheus Felipe de Souza Barbosa, C. Guillemard, Manuel Valvidares, Bernd Büchner, Fupin Liu, Stanislav Avdoshenko, Alexey Popov

Chemical Science 15:2141-2157 (2024)10.1039/d3sc05146c

2023

Competitive actions of MnSi in the epitaxial growth of Mn5Si3 thin films on Si(111)

Ismaïla Kounta, Helena Reichlova, Dominik Kriegner, Rafael Lopes Seeger, Antonin Bad'Ura, Miina Leiviska, Amine Boussadi, Vasile Heresanu, Sylvain Bertaina, Matthieu Petit, Eva Schmoranzerova, Libor Smejkal, Jairo Sinova, Tomas Jungwirth, Vincent Baltz, Sebastian T B Goennenwein, Lisa Michez

Physical Review Materials 7:024416 (2023)10.1103/PhysRevMaterials.7.024416

Large‐Area Synthesis of Ferromagnetic Fe(5−x)GeTe2 /Graphene van der Waals Heterostructures with Curie Temperature above Room Temperature

Hua Lv, Alessandra da Silva, Adriana Figueroa, Charles Guillemard, Iván Fernández Aguirre, Lorenzo Camosi, Lucia Aballe, Manuel Valvidares, Sergio Valenzuela, Jürgen Schubert, Martin Schmidbauer, Jens Herfort, Michael Hanke, Achim Trampert, Roman Engel-Herbert, Manfred Ramsteiner, Joao Marcelo J. Lopes

Small 19 (2023)10.1002/smll.202302387

Engineering of perpendicular magnetic anisotropy in half-metallic magnetic Heusler epitaxial thin films

V. Palin, Charles Guillemard, C. de Melo, Sylvie Migot, P. Gargiani, M. Valvidares, F. Bertran, S. Andrieu

Physical Review Applied 20:054017 (2023)10.1103/PhysRevApplied.20.054017

Paramagnetic Nd sublattice and thickness-dependent ferromagnetism in Nd2NiMnO6 double perovskite thin films

Jonathan Spring, Gabriele de Luca, Simon Jöhr, Javier Herrero-Martín, Charles Guillemard, Cinthia Piamonteze, Carlos Rosário, Hans Hilgenkamp, Marta Gibert

Physical Review Materials 7:104407 (2023)10.1103/PhysRevMaterials.7.104407

Ultrafast demagnetization of Co2MnSi1–xAlx Heusler compounds using terahertz and infrared light

Wei Zhang, Thomas Blank, C. Guillemard, Claudia de Melo, Stéphane Mangin, Alexey Kimel, Stéphane Andrieu, Grégory Malinowski

Physical Review B B 107:224408 (2023)10.1103/physrevb.107.224408

2022

Top‐Layer Engineering Reshapes Charge Transfer at Polar Oxide Interfaces

Gabriele de Luca, Jonathan Spring, Moloud Kaviani, Simon Jöhr, Marco Campanini, Anna Zakharova, Charles Guillemard, Javier Herrero‐martin, Rolf Erni, Cinthia Piamonteze, Marta D Rossell, Ulrich Aschauer, Marta Gibert

Advanced Materials 34:2203071 (2022)10.1002/adma.202203071

Tuning the Mn5Ge3 and Mn11Ge8 thin films phase formation on Ge(111) via growth process

Mohamed-Amine Guerboukha, Matthieu Petit, Aurélie Spiesser, Alain Portavoce, Omar Abbes, Vasile Heresanu, Sylvain Bertaina, Cyril Coudreau, Lisa Michez

Thin Solid Films 761:139523 (2022)10.1016/j.tsf.2022.139523

Control of Oxygen Vacancy Ordering in Brownmillerite Thin Films via Ionic Liquid Gating

Hyeon Han, Arpit Sharma, Holger Meyerheim, Jiho Yoon, Hakan Deniz, Kun-Rok Jeon, Ankit Sharma, Katayoon Mohseni, Charles Guillemard, Manuel Valvidares, Pierluigi Gargiani, Stuart Parkin

ACS Nano 16:6206-6214 (2022)10.1021/acsnano.2c00012

Reversal of Anomalous Hall Effect and Octahedral Tilting in SrRuO3 Thin Films via Hydrogen Spillover

Hyeon Han, Hua Zhou, Charles Guillemard, Manuel Valvidares, Arpit Sharma, Yan Li, Ankit Sharma, Ilya Kostanovskiy, Arthur Ernst, Stuart Parkin

Advanced Materials 35 (2022)10.1002/adma.202207246

Unveiling the atomic position of C in Mn5Ge3Cx thin films

L.-A. Michez, M. Petit, V. Heresanu, V. Le Thanh, E. Prestat, F. d'Acapito, Q. Ramasse, F. Boscherini, P. Pochet, M. Jamet

Physical Review Materials 6:074404 (2022)10.1103/PhysRevMaterials.6.074404

XPS modeling of GaN/GaAs nanostructure grown by the droplet epitaxy technique

Guy Tsamo, Guillaume Monier, Philip Hoggan, Christine Robert-Goumet, Matthieu Petit, Alain Ranguis, Luc Bideux

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 261 (2022)10.1016/j.elspec.2022.147257

2021

Unveiling transport properties of Co2MnSi Heusler epitaxial thin films with ultra-low magnetic damping

C. de Melo, C. Guillemard, A.M. Friedel, V. Palin, J.-C. Rojas-Sánchez, S. Petit-Watelot, Stéphane Andrieu

Applied Materials Today 25:101174 (2021)10.1016/j.apmt.2021.101174

Large-area van der Waals epitaxy and magnetic characterization of Fe3GeTe2 films on graphene

J. Marcelo J. Lopes, Dietmar Czubak, Eugenio Zallo, Adriana, I Figueroa, Charles Guillemard, Manuel Valvidares, Juan Rubio-Zuazo, Jesus Lopez-Sanchez, Sergio O. Valenzuela, Michael Hanke, Manfred Ramsteiner

2D Materials 8:041001-1-041001-8 (2021)10.1088/2053-1583/ac171d

Nanocontact vortex oscillators based on Co$_2$MnGe pseudo spin valves

Jérémy Létang, Claudia de Melo, Charles Guillemard, Aymeric Vecchiola, Damien Rontani, S. Petit-Watelot, Myoung-Woo Yoo, Thibaut Devolder, Karim Bouzehouane, Vincent Cros, Stéphane Andrieu, Joo-Von Kim

Physical Review B 103:224424 (2021)10.1103/PhysRevB.103.224424

2020

Magnetic anisotropy of one-dimensional Co nanostructures

Michel Daher Mansour, Romain Parret, F. Cheynis, Matthieu Petit, Fadi Choueikani, Lisa Michez, Laurence Masson

Physical Review B 102:155403 (2020)10.1103/PhysRevB.102.155403

Issues in growing Heusler compounds in thin films for spintronic applications

C. Guillemard, S. Petit-Watelot, T. Devolder, L. Pasquier, P. Boulet, S. Migot, J. Ghanbaja, F. Bertran, S. Andrieu

Journal of Applied Physics 128:241102 (2020)10.1063/5.0014241

Engineering Co 2 MnAl x Si 1− x Heusler Compounds as a Model System to Correlate Spin Polarization, Intrinsic Gilbert Damping, and Ultrafast Demagnetization

Charles Guillemard, Wei Zhang, Grégory Malinowski, Claudia de Melo, Jon Gorchon, S. Petit-Watelot, Jaafar Ghanbaja, Stéphane Mangin, Patrick Le Fèvre, François Bertran, Stéphane Andrieu

Advanced Materials 1908357 (2020)10.1002/adma.201908357

Selective modification of the unquenched orbital moment of manganese introduced by carbon dopant in epitaxial Mn5Ge3C0.2/Ge(111) films

R. Kalvig, E. Jedryka, M. Wojcik, Matthieu Petit, L. Michez

Physical Review B: Condensed Matter (1978-1997) 101 (2020)10.1103/PhysRevB.101.094401

Electrolyte-gated-organic field effect transistors functionalized by lipid monolayers with tunable pH sensitivity for sensor applications

Tin Phan Nguy, Ryoma Hayakawa, Volkan Kilinc, Matthieu Petit, Yemineni S L V Narayana, Masayoshi Higuchi, Jean-Manuel Raimundo, Anne Charrier, Yutaka Wakayama

Applied Physics Express 13:011005 (2020)10.7567/1882-0786/ab5322

Equipements

Équipement ultra-vide pour des applications en spintronique

Vue d'ensemble du système MBE composé des 5 chambres sous vide connectées au tube de transfert.

Système de croissance sous ultra-vide (UHV), dédié aux hétérostructures pour des applications en spintronique (figure 7).

L’installation est composée de :

  • une chambre d’introduction équipée d’un carrousel de stockage (molyblocks)
  • trois chambres MBE de croissance :
    • MBE-1 → cellules d'évaporation de Si, Ge, C, Al, P, Mn
    • MBE-2 → évaporateur par faisceau d'électrons (Ru, V...), cellules d'évaporation classiques et hautes températures (Au, Cr, Co, Mn, Sn, etc)
    • OMBE → molécules organiques
  • une chambre de préparation de surfaces (décapage ionique)
  • un tube de transfert sous UHV de 4 mètres de long connectant les 5 chambres sus-mentionnées

Schéma du système MBE

La taille maximale des échantillons est de 5 cm / 2” en diamètre

Les portes échantillons chauffant peuvent monter jusqu’à des températures de 1100°C.

Nous disposons également :

  • d'une valise sous ultravide de transfert d'échantillons,
  • d'un adaptateur porte-échantillon molyblock / "raquette" Omicron.

 

Les cellules d’évaporations suivantes sont installées à demeure dans les chambres :

  • cellules Knudsen : Ge, Mn, Sn, Al, Cr, Co, Au, molécules  organiques
  • cellules dites de dopage : Si, C, GaP (P) (SUSI-D, SUKO-D et DECO-D, MBE-Komponenten)
  • évaporateur par faisceau d'électrons (Ru, V selon charge dans le creuset, marque Ferrotec)

Valise de transfert d'échantillons sous vide connectée au sas d'introduction.

Les processus de croissance peuvent être caractérisés in situ par :

  • microbalance à quartz
  • RHEED (Reflection high-energy electron diffraction)
  • AES (Auger electrons spectroscopy)

Collaborations

National

  • IM2NP, Marseille
  • CEA Orsay
  • SPINTEC, Grenoble
  • Institut Néel, Grenoble
  • Institut Pascal, Clermont-Ferrand
  • C2N, Paris

International

  • IFPAN, Varsovie, Pologne
  • AIST, Tsukuba (つくば市), Japon
  • Université de Stuttgart, Stuttgart, Allemagne
  • Université de Manchester, UK

Proposition de thése

sujet 2023 : "Epitaxial growth and characterizations of chiral antiferromagnetic thin films"

PhD_ED352_Michez_Guillemard_2023