GDR CNRS 3532 MODMAT
2012-2020


I. INTRODUCTION

La modélisation en science des matériaux se doit de rendre compte des diverses échelles mises en jeu, spatiales (du nm au ?m) ou de temps (de la picoseconde à l’heure … voire plus), qui interviennent simultanément par exemple du point de vue des diverses longueurs caractéristiques d’un phénomène d’auto-organisation, ou des divers temps caractéristiques de processus cinétiques de croissance et/ou de diffusion. Dans ce contexte la méthodologie partagée par les divers acteurs consiste à partir d’une définition à l’échelle atomique des interactions basée sur une description de la structure électronique de précision pertinente et éventuellement ajustable. Cette description va ainsi des méthodes dites ab initio jusqu’aux approches plus légères mais paramétrées, du type liaisons fortes qui permettent de moduler le niveau de description nécessaire au bon traitement du problème abordé, et ce tant pour les métaux et alliages que pour les covalents à base de carbone ou de silicium. Sont en développement également des méthodes hybrides intégrant calculs ab initio et semi-empirique (QM/MM), voire éduquant en temps réel les potentiels des seconds par les premiers (ToF). À partir de ces interactions,  il est possible d’identifier les mécanismes élémentaires mis en jeu dans le phénomène étudié (e. g. par dynamique moléculaire) à des échelles inférieures au nanomètre et à la nanoseconde, puis d’en déduire des mécanismes effectifs (e. g. diffusion) permettant de passer à des échelles supérieures (en distance et en temps) par l’utilisation de simulations de type Monte-Carlo (d’équilibre ou cinétique). Dans ce cadre fondamental, on peut espérer faire de ce dernier type de simulations un pivot entre les approches microscopiques et les approches continues (élasticité, diffusion, etc.). Enfin, dans les cas les plus appliqués, les événements identifiés et leur énergétique peuvent même au bout du processus venir nourrir  les logiciels de simulations utilisés par les technologues pour mieux comprendre l'évolution des matériaux durant les étapes de fabrication, logiciels généralement basés sur l’approche de type "milieux continus" et qui reposent sur des modèles comportementaux (e.g. TCAD en micro- et nanoélectronique, où la modélisation des dispositifs de taille proche de l'échelle atomique requiert la prise en compte de mécanismes modélisés à l’échelle atomistique).

Le GDR « Modélisation des Matériaux » (ModMat) a pour vocation de fédérer au niveau national la communauté des "simulateurs" en matière condensée, en permettant de partager culture, outils et méthodes lors de réunions générales et d’ateliers plus spécifiques, de former de jeunes chercheurs par l’organisation d’écoles, d’impulser des collaborations entre partenaires issus de laboratoires différents, de favoriser des rencontres permettant le montage de consortiums (ANR, …). La communauté concernée est celle des théoricien(ne)s faisant des simulations numériques au niveau atomique en matière condensée, en incluant les matériaux cristallins et amorphes, les surfaces, les interfaces et les nano-objets. Le but n’est pas de structurer ce GDR autour de matériaux précis ou de problématiques associées à des matériaux, ce qui est trop large et relève de GDRs spécifiques pour certains domaines, mais de le centrer principalement sur les aspects méthodologiques. Dans ce contexte la problématique commune aux chercheurs impliqués dans ModMat est liée à l’échelle des approches utilisées et ceci suivant deux axes principaux. Le premier concerne la dimension spatiale via le couplage ab initio /potentiels, ou plus généralement atomistique / échelle supérieure (QM/MM,LOTF) et le second la dimension temporelle, avec les techniques permettant d'accélérer la Dynamique Moléculaire (métadynamique) et les techniques de recherche d'états selles couplées à du Monte Carlo Cinétique.

II. PROBLEMATIQUE SCIENTIFIQUE

II.1 - Une structure électronique "au service" des matériaux

La clé de la compréhension de la structure, des mécanismes de formation et des propriétés des matériaux à des échelles différentes réside en une description de la structure électronique dont le niveau de précision dépend du problème abordé. Chaque cas spécifique nécessite un bon équilibre entre la précision des calculs fondés sur la théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), qui ne nécessitent l’introduction d’aucun paramètre mais pas mal d’hypothèses, et restent limités à des systèmes suffisamment simples, et la possibilité de traiter de plus grands systèmes et des échelles de temps longues, en utilisant des modèles atomistiques paramétrés empiriques ou semi-empiriques couplés à des simulations numériques en Monte Carlo ou en Dynamique Moléculaire. Dans presque tous les cas, ces deux approches sont complémentaires.

Ainsi il est incontournable de passer par une étape DFT si l’on s’intéresse aux propriétés dynamiques des solides cristallins (dispersion des phonons) et aux problèmes liés à l’interaction électron-phonon (responsable du transport électrique, de la supraconductivité et des ondes à densité de charge), aux liaisons faibles de type Van der Waals mal décrites en DFT malgré le progrès sur les fonctionnelles mixtes non-locales avec contribution RPA (Random Phase Approximation) à longue portée qui sont responsables de plusieurs phénomènes physico-chimiques très importants qui vont du pliage des protéines à la stabilité des composés à multicouche, ou la modélisation de la corrélation électronique par des hamiltoniens efficaces (DFT+U, DMFT, Monte Carlo Quantique). De nombreux groupes français (IMPMC, Institut Néel, LSI, CEA) sont très impliqués sur cette thématique et le GDR peut contribuer activement à cet effort en rassemblant les acteurs les plus importants à l’échelle nationale dans le domaine.

Quand un tel niveau de précision de description de la structure électronique n'est pas nécessaire ou pas possible, l’approche communément admise consiste à dériver des modèles plus simples dans un cadre physique raisonnable. Dans ce contexte, le modèle des Liaisons Fortes (spécificité française) s'avère très efficace et polyvalent pour traiter des systèmes relevant de types très différents de liaison chimique : métallique, covalente, …. L’avantage des Liaisons Fortes est de permettre de moduler le niveau de précision souhaité par le nombre de moments exacts de la densité d’états électronique calculés. La précision minimale correspond aux potentiels dits « de second moment » (SMA) qui sont largement utilisés de par le monde pour décrire les métaux de transition (volume, surface, défauts, agrégats). Cependant ils n’ont pas vocation à décrire les problèmes d’ordre-désordre dans les alliages de ces métaux, encore moins les systèmes covalents ou les systèmes mixtes métallique-covalent (modélisation de la croissance du graphène sur métaux à l’Institut Néel-Grenoble par exemple). Dans ce contexte, moyennant la possibilité de moduler la précision par le nombre de moments, des méthodes d'ordre N allant au-delà de ce deuxième moment ont été développées récemment (LEMHE-Orsay, SRMP-Saclay, LEM-Châtillon, IPCMS-Strasbourg, CINaM-Marseille). Ainsi une approximation au quatrième moment permet de rendre compte de façon très efficace tant de la dépendance angulaire de la liaison dans certains semi-conducteurs (carbone, silicium ...), que des effets de désordre (diagonal et non diagonal) dans les alliages métalliques.

Dans le même esprit, la compréhension des oxydes en basse dimensionnalité (surfaces, couches ultra-minces, nano-objets) requiert, du point de vue de la simulation, une méthode atomistique qui soit légère (ordre N si possible) tout en prenant en compte les degrés de liberté électroniques, compte tenu du fort couplage de ces derniers aux potentiels électrostatiques fortement inhomogènes existant dans ces systèmes. Il a ainsi été développé (INSP-Paris) un code de type Hartree-Fock semi-empirique qui a permis une première description des effets de relaxation de structure aux interfaces entre des îlots d’oxydes et un substrat. Dans la perspective d'études d'interfaces métal-oxydes plus ambitieuses,  à divers niveaux de simulation, il sera utile d'étendre l'applicabilité de ce code au métal pour traiter les transferts électroniques aux interfaces, ou de le marier avec d'autres approches (traitement du substrat par surface d'énergie potentielle, traitement d'agrégats métalliques par SMA).

D’une manière générale, la modélisation des matériaux ne peut donc se limiter à des méthodes ab initio qui ne sont opérationnelles qu’à l’échelle la plus basse et pour des systèmes de complexité réduite. La démarche préconisée est alors d’en utiliser les leçons pour fonder les meilleurs potentiels d’interactions (semi-empiriques) possibles, réalistes et adaptés aux liaisons chimiques mises en jeu (métaux, isolants, semiconducteurs, …). Dans cette optique un protocole incontournable semble être le suivant : structure électonique ab initio ? potentiels semi-empiriques (par exemple dérivés des Liaisons Fortes : approximations du Second ou Quatrième Moment : SMA, FMA ; Modèle d’Ising effectif : TBIM) ? mécanismes élémentaires (e.g. par Dynamique Moléculaire) ? mécanismes effectifs ? processus à grande échelle (e.g. par Monte Carlo Cinétique). Le GDR "Modélisation des Matériaux" doit représenter un lieu d'échange fructueux pour une telle thématique en regroupant les équipes françaises concernées par la modélisation des propriétés structurales des matériaux à partir d'approches numériques (ab initio, utilisant des potentiels semi-empiriques et surtout faisant le lien entre les deux) de façon à traiter des systèmes de grande taille, les plus proches possible de la réalité expérimentale (et non des modèles) ou des dynamiques longues. Ces échanges impliquent les deux milieux concernés. À titre d’exemple, il existe une activité intense de développement de fonctionnelles d'échange-corrélation en DFT, et il devient de plus en plus difficile de s'y retrouver. Ce thème est bien sûr couvert par le GDR CoDFT, mais plutôt dans le cadre des applications pour la spectroscopie, de sorte qu’il manque d’un lieu qui permette d’échanger sur les nouvelles fonctionnelles avec une perspective « matériaux ». Par ailleurs, les approches empiriques/semi-empiriques sont une thématique forte en France. Les chercheurs concernés, répartis sur des thématiques différentes associées plutôt à des catégories de matériaux ou de phénomènes physiques ou encore à des activités expérimentales, ressentent de plus en plus la double nécessité de se structurer devant le défi de modéliser des systèmes de plus en plus complexes (incluant les matériaux à vocation industrielle) et de s’associer afin de transmettre leur savoir.

II.2 – Approches statistiques : modélisation à « toutes » les échelles

Un effort essentiel du GDR proposé concerne le développement de méthodes « mésoscopiques » intermédiaires entre milieux continus et simulations atomistiques, mais prenant en compte l'« input » de ces dernières. En effet la compréhension du comportement (mécanique, thermique) des matériaux complexes, synthétiques ou naturels, passe de plus en plus par une description fine de mécanismes qui impliquent une hiérarchie d'échelles spatiales et temporelles. Cette compréhension est très développée au niveau de systèmes tels que les métaux cristallins avec un accent particulier mis sur l’étude de leurs propriétés mécaniques.

Des simulations à différentes échelles de temps et d’espace sont ainsi réalisées (SIMAP-Grenoble) par échange d’informations entre échelles. Les méthodes utilisées incluent la dynamique moléculaire à l’échelle atomique, des méthodes d’éléments discrets à l’échelle mésoscopique (dynamique des dislocations, des zones de cisaillement, des fibres) et la méthode des éléments finis à l’échelle macroscopique. Sont aussi mises en œuvre des techniques de dynamique activée grâce à des simulations Monte Carlo couplées à des méthodes de recherche d’états activés : ART (Activation-Relaxation Technique) et NEB (Nudged Elastic Band method). Une autre approche (MATEIS-Lyon) consiste à coupler dynamique moléculaire et méthodes de Monte-Carlo cinétique. Des résultats encourageants ont ainsi été obtenus dans des systèmes relativement simples (e.g. diffusion du carbone dans le champ de contrainte d'une dislocation) et l’étude de systèmes plus complexes avec, en plus de la diffusion,  la présence de plusieurs phases qui évoluent au cours du temps est en cours (e.g. croissance de précipités). Dans le domaine des alliages, modéliser l'interdiffusion avec des mécanismes de diffusion réalistes tout en tenant compte des effets de relaxation du réseau, devrait permettre d'aborder de manière nouvelle la description des phénomènes de diffusion que l'on rencontre en physique des surfaces et en métallurgie. L’étude du couplage entre diffusion et contraintes dans des systèmes bimétalliques où la mobilité des atomes est principalement due à la présence de lacunes demande de développer un algorithme Monte-Carlo cinétique hors réseau avec mécanisme lacunaire permettant de traiter interdiffusion et déformation sur un même plan et de décrire des plages de temps expérimentales (plusieurs minutes de recuit) tout en gardant une description atomistique. Le développement à l’Im2nP de ces méthodes de Monte-Carlo cinétique (dites « on-the-fly ») s'appuie sur un large éventail de techniques et de méthodes théoriques (liaisons fortes et méthode des moments, théorie de l'état de transition, diffusion atomistique, …) bien connues de la communauté de ce nouveau GDR qui, là encore, doit permettre d'établir des échanges scientifiques fructueux sur la durée.

En effet paradoxalement, avec la multiplication des conférences internationales, il devient plus facile de garder le contact avec la communauté internationale impliquée dans ce champ d’expertise, qu’avec la communauté nationale impliquée dans le domaine plus large de la modélisation des matériaux. Le GdR proposé doit permettre de garder le contact avec cette communauté locale à la frontière entre physique, chimie et ingénierie et d’échanger sur les nouvelles techniques de simulation qui sont en évolution constante et rapide, ainsi que sur leurs nouveaux champs d’application.

D’autres types de développements sont en cours (UMET-Lille, GPM-Rouen) pour étudier à la fois les aspects énergétiques et cinétiques des transformations de phases dans les alliages métalliques et l’évolution de microstructures sous irradiation ou par vieillissement thermique. Il s’agit d’une part de modélisation à l'échelle atomique combinant calculs de structure électronique et méthodes d'amas, directes ou inverses, et d’autre part de simulation à l'échelle mésoscopique de type champs de phases. Cette dernière méthode de champ de phases est particulièrement bien adaptée au traitement des changements d’échelle. Elle permet par exemple de décrire la cinétique de vieillissement dans les différents types de matériaux réunissant les approches microscopiques et mésoscopiques, ce qui nécessite de reproduire correctement l'ensemble de l'échelle de temps et d’espace, afin d'accéder naturellement aux différents stades des dynamiques hors d'équilibre (nucléation, croissance, coalescence, retournement du spin). À l’échelle mésoscopique, les effets dus à la structure microscopique des interfaces sont décrits par des paramètres phénoménologiques souvent mal connus, en particulier en ce qui concerne les échelles temporelles (mobilités) et les énergies de surface (anisotropie, ségrégation). Une telle information ne peut être obtenue qu'en utilisant les méthodes atomistiques (ab initio ou semi-empiriques) pour construire les potentiels d’interaction implémentés dans les simulations microscopiques de type Monte Carlo et champ de phase cristallin. Ce GDR permettra d'aborder ces couplages entre les calculs atomistiques et les modélisations microscopiques et mésoscopiques pour ainsi aboutir à une meilleure compréhension des mécanismes d'évolution dans ces matériaux.

La situation est plus complexe dans le cas de matériaux non cristallins pour lesquels, en raison du désordre présent dans la structure de matériaux désordonnés (liquides ou amorphes), les investigations expérimentales et analytiques ne peuvent fournir qu'une information incomplète sur les propriétés microscopiques. Ainsi l'utilisation de méthodes numériques devient indispensable afin d'obtenir une meilleure compréhension des matériaux tels que les verres et les liquides, mais également celle de systèmes modèles tels que les structures fractales, les verres de spin ou les gels. La simulation des matériaux amorphes nécessite des moyens de calcul importants du fait de la taille des systèmes, de la longueur de trajectoire et de la statistique requises pour représenter le désordre structural. Les simulations de dynamique moléculaire ou Monte Carlo « classiques » permettent de décrire avec suffisamment de statistique des systèmes désordonnés simples composés de plusieurs types de particules en interaction, mais elles présentent une limitation principalement due au potentiel d'interaction. Ainsi, lorsque des interactions de natures différentes (covalente et ionique, par exemple) ou des transferts de charge sont en jeu, et/ou lorsque le système est soumis à des conditions extrêmes de température et de pression, les potentiels d'interaction utilisés dans la dynamique moléculaire classique deviennent peu précis. Dans ce cas, il est important de disposer de moyens pour valider et/ou modifier ces potentiels. Ainsi la dynamique moléculaire ab initio dans le cadre de la DFT (IPCMS, CEMES, L2C) permet en principe d'obtenir les interactions entre les atomes d'un système quelconque avec une très grande précision et sans restriction sur les conditions de température, pression, types de liaison, etc.

La modélisation de matériaux désordonnés « réalistes » demeure pourtant particulièrement difficile du fait de la précision requise sur les interactions atomiques et de la statistique nécessaire pour représenter le désordre structural et la dynamique lente. Depuis de nombreuses années, les physiciens des liquides et des verres ont développé des méthodes originales afin de pouvoir étudier ces systèmes complexes par simulations numériques: parallel-tempering, couplages « classique »/ab initio, intégration thermodynamique, approches multi-échelle, … En France, la recherche en physique statistique sur les liquides, les liquides surfondus et la transition vitreuse est très vivante et reconnue au niveau international. Ses avancées ont été très utiles pour la compréhension des phénomènes mis en jeu d'un point de vue théorique mais aussi pour la modélisation de systèmes complexes désordonnés plus réalistes (verres géologiques, molécules biologiques complexes, gels et colloïdes etc....). Les techniques de simulation développées et utilisées par cette communauté pourraient être transférées judicieusement à des études sur d'autres matériaux et phénomènes complexes. A l'inverse, la communauté travaillant sur les verres s'intéresse de plus en plus aux propriétés mécaniques, de diffusion, électrochimiques et de surface de ces matériaux, propriétés qui ont déjà fait l'objet d'études poussées par simulations atomistiques dans les matériaux cristallins. Le GDR ModMat apparait donc comme une structure fédératrice dans laquelle ces échanges seraient possibles.

Ainsi, au contraire des matériaux cristallins, la compréhension demeure très parcellaire pour la plupart des autres matériaux, dans lesquels une micro ou nanostructure à des échelles intermédiaires, ainsi que la présence fréquente d'interfaces ou d'interphases, joue un rôle déterminant. La modélisation multi-échelle a pour objectif de formuler des modèles pertinents pour décrire cette interaction entre échelle atomique, micro ou nanostructure et comportement macroscopique, et d'étudier ces modèles de manière numérique.

Cette approche, en développement constant au niveau international grâce en particulier aux progrès de l'outil numérique, réclame une bonne compréhension des méthodes théoriques (physique statistique, milieux continus) et expérimentales (diffraction X ou neutrons, mesures mécaniques ou thermiques locales ou globales) utilisées pour caractériser les systèmes à différentes échelles. L'objectif général est de parvenir à établir des ponts entre des échelles spatiales et temporelles qui peuvent être très différentes. On peut citer de ce point de vue deux exemples d’études menées au LiPhy sur des matériaux non cristallins. Le premier concerne la mécanique de la déformation dans les systèmes amorphes pour lesquels, bien qu’ils forment une grande partie des matières solides qui nous entourent (verres, colloïdes, matériaux granulaires), il n’existe pas de cadre général comparable à la théorie des dislocations, utilisée pour les systèmes cristallins, permettant d’en décrire les propriétés mécaniques. L'importance de la notion d'hétérogénéité dans le comportement mécanique des systèmes amorphes est de plus en plus reconnue, mais il n’y a pas de modèle numérique ou théorique qui intègre cet aspect dans une description macroscopique de la déformation. Une approche multi-échelle est en développement, s’inspirant de la dynamique des dislocations, de la physique statistique des verres et de la dynamique des phénomènes critiques, et combinant simulations numériques à l'échelle atomique et à l’échelle mésoscopique. Le deuxième exemple est celui des systèmes polymères nanostructurés et nanocomposites dont les propriétés mécaniques dépendent fortement de la présence en leur sein de nanostructures de diverses natures (lamelles cristallines, nanodomaines, particules solides nanométriques). Comprendre la manière dont se déforment les nanostructures internes lorsque le matériau polymère est sollicité mécaniquement nécessite de coupler la morphologie, les interactions et connections entre les phases, l’interaction entre nanostructure et réseau d’enchevêtrements, le type de déformation. C’est actuellement réalisé par des approches de dynamique moléculaire et de Monte-Carlo et des approches mésoscopiques intégrant directement la présence du réseau d’enchevêtrements.

De façon générale, les approches multi-échelles dans les systèmes complexes doivent associer des calculs de structure électronique plus ou moins sophistiqués (DFT, hamiltoniens paramétrés) pour la détermination de chemins réactionnels, avec des techniques permettant de simuler, à l’échelle atomique, des systèmes de plus grandes tailles et sur des durées d’expérience plus longues. Parmi ces techniques, les plus prometteuses sont probablement les modélisations en champ de phases, les techniques de Monte Carlo cinétique, par exemple associées à des trajectoires atomiques couplées aux phonons pour inclure les mécanismes fortement énergétiques, et enfin les modélisations de type « métadynamique ». Cette dernière méthode est une dynamique «artificielle » appliquée dans un espace défini par quelques variables collectives, supposées fournir une description pertinente du phénomène étudié et biaisée par un potentiel historique, permettant de passer outre les limitations de la Dynamique Moléculaire, pour l’application à des systèmes complexes, notamment biologiques.

En ouvrant ce projet aux modélisations à toutes les échelles, ces simulations (Monte Carlo Cinétique, Champ de Phases, Métadynamique) pourraient constituer un pivot entre les approches microscopiques et les approches continues (élasticité, diffusion, etc.), dont il s'agit aussi de tester les limites dans le nanomonde. Dans ce contexte, le GDR « Modélisation des Matériaux » se doit de fédérer à la fois les communautés qui se retrouvent déjà sous le thème commun "multi-échelle" et celles intéressées à développer des méthodes de  passage "électronique - atomique" et "atomique - mésoscopique - macroscopique".

II.3 – Modélisation multi-échelle prédictive des matériaux

Tout ce qui précède vise à développer des outils qui permettent de décrire des matériaux réalistes en dépit de leur complexité afin de rendre compte autant que possible de la réalité expérimentale, voire industrielle. Le but recherché est de relier les différentes méthodes de simulation afin d’arriver à une modélisation prédictive des technologies. Une telle modélisation prédictive est associée à l’idée que l’on puisse remplacer, à plus ou moins long terme, tout ou partie de l’effort expérimental par des simulations fiables, à la fois moins coûteuses et plus rapides à mettre en œuvre. L’utilisation d’un modèle unique ne pouvant jamais répondre à cet objectif, le recours à une approche multi-échelle s’impose. Nous citerons ici deux exemples de cette modélisation prédictive des technologies dans deux cas mettent en jeu des échelles très différentes : les nanotechnologies et le nucléaire.

En ce qui concerne la simulation multi-échelle des procédés des micro- et nano- technologies, les travaux effectués au LAAS-Toulouse associent des calculs DFT, pour la détermination de chemins réactionnels, avec une technique de Monte Carlo Cinétique, pour la simulation, à l’échelle atomique, des systèmes de plus grandes tailles et sur des durées d’expérience plus longues d’une part et font appel d’autre part à des modélisations mésoscopiques (fondées sur les équations de la Cinétique Chimique pour passant de l’échelle atomique vers des grandeurs physiques continues, ou introduisant la mécanique des fluides à l’échelle du réacteur). De telles approches multi-échelles ouvrent quatre champs d’application : les matériaux de l’industrie microélectronique (oxydation de Si, SiGe, SiC, dépôt des oxydes métalliques HfO2, ZrO2, Al2O3, capteurs de gaz SnO2 et autres oxydes), les matériaux énergétiques nanostructurés (multicouches bimétalliques Ni/Al, multicouches oxyde/métal CuO/Al), les interfaces organique/inorganique pour la fonctionnalisation des surfaces en microfluidiques (dépôt des SAMs, greffage de molécules thiolées ou carboxylées sur métaux et oxydes, greffage d’ADN sur métaux et oxydes), et enfin les molécules biologiques pour l’étude de leurs propriétés de flexibilité et de repliements (développement de l’approche des « modes statiques », repliements par la « sonde électrostatique »). Ce GDR permettra de renforcer à la fois ces approches méthodologiques et leurs intérêts applicatifs.

Dans le cadre de l’étude de matériaux complexes tels que les matériaux nucléaires, l'utilisation des approches multi-échelles est devenue une véritable nécessité (IRSN, CEA). Si l'on veut pouvoir comprendre et expliquer les phénomènes et comportements à l'échelle macroscopique de ces matériaux, voire prédire l'évolution de leurs propriétés, il est fondamental de partir de données à l'échelle microscopique et de remonter des informations à l'échelle mésoscopique puis macroscopique. Une étude à l'échelle atomique permet non seulement d'identifier les mécanismes prépondérants à considérer à l'échelle supérieure, mais également d'alimenter les modèles en paramètres très difficiles à obtenir expérimentalement. En effet, les codes de simulation du comportement du combustible nucléaire deviennent de plus en plus précis et prédictifs car ils reposent sur une modélisation de plus en plus mécaniste des phénomènes à considérer, mais suppose par là même la connaissance et la validation de plus en plus de paramètres. D'un point de vue scientifique, la gageure est donc multiple : il s'agit d'une part de maîtriser la description des systèmes à l'échelle atomique, mais aussi d'être capable de discuter avec les personnes à l'échelle mésoscopique et macroscopique, d'identifier les paramètres pertinents pour eux, et de raccorder les échelles, en s'assurant de ne pas tenir compte des phénomènes physiques plusieurs fois (une fois de manière effective masquée dans l'approche mésoscopique, et une seconde par un terme additif provenant directement des approches atomistiques). Ainsi, la modélisation des dégâts d’irradiation dans les matériaux combustibles nucléaires font-ils l’objet de modélisations atomistiques (DFT et semi-empiriques) tandis que des modèles multi-échelles sont développés afin d'établir des prédictions théoriques aux échelles macroscopiques, plus conformes aux expériences conventionnelles, lorsqu’il s’agit par exemple de comprendre le vieillissement des matériaux de structure utilisés dans les centrales nucléaires.

De façon plus générale, modéliser le vieillissement est un fort enjeu du point de vue technologique, pour une grande variété de matériau et pas seulement ceux du nucléaire. Deux exemples peuvent l’illustrer. Le premier est celui des analyses multi-échelles développées pour analyser les effets du vieillissement sur la tenue mécanique des composites à matrice organique (e.g. à fibre de carbone et résine époxy) utilisés dans des applications aéronautiques à longue durée de vie. Le second concerne les matériaux cimentaires, dont une vertu essentielle est la durabilité, et dont la microstructure présente par nature un caractère multi-échelle. Comprendre et maîtriser l’évolution temporelle de cette microstructure et la façon dont elle est corrélée aux performances mécaniques nécessite donc bien sûr la mise en œuvre de modélisations elles-aussi multi-échelles.

Ainsi, que ce soit dans le domaine des nanotechnologies, du nucléaire, de l’aéronautique ou des matériaux cimentaires, un enjeu important est donc applicatif voire économique car si la prédiction est suffisamment fiable elle permettra d’éviter un grand nombre d’expériences ou de compenser l’impossibilité de certaines expériences comme c’est le cas dans le nucléaire. Le GDR jouera donc un rôle de renforcement à la fois des approches méthodologiques et des intérêts applicatifs.

II.4 – Attentes de la communauté concernée

Dans les contextes scientifique et humain décrits précédemment, la communauté attend du GDR qu’il favorise les relations et les échanges entre élaborateurs et utilisateurs de méthodes numériques issues des différentes approches à l'échelle atomique, l'intérêt résidant dans la nécessité de croiser différentes méthodes mêlant structure électronique (DFT, Liaisons Fortes) et physique statistique (Monte Carlo, Dynamique moléculaire), et de pouvoir également échanger sur la problématique du changement d'échelle qui pose des questions importantes et souvent récurrentes: comment remonter les informations, quelles sont les grandeurs pertinentes, faut-il chaîner ou coupler les approches ?

Ce GDR vise donc en premier lieu un objectif de partage de l'information sur les méthodes, chaque équipe faisant connaître ses développements méthodologiques auprès d'une communauté qui utilise la simulation à l'échelle atomique, mais dont les matériaux ou les propriétés étudiées sont différents ou proches des siennes. Il doit permettre d’obtenir de l'information et d’échanger sur les différentes études menées par les autres membres du GDR. Ce partage des acquis sur la simulation à l'échelle atomique doit permettre de développer des collaborations au sein de la communauté des théoriciens des matériaux. Il permettra ainsi une structuration de la communauté, d’augmenter les échanges, de faciliter et initier des collaborations. Au-delà du partage de l’information, le souhait commun de mise en relation des différentes méthodes implique également une forte demande d’apprentissage des différentes méthodes complémentaires, pour chaque usager, de ses propres méthodes. Ainsi, une attente très importante, que nous souhaitons exaucer par le GDR, est l’organisation d’ateliers et d’écoles donnant une part importante à des séances « pratiques ».